도쿄이과대·도호쿠대, Tsai형 준결정 자기 바닥상태를 격자상수 14.72 Å 기준으로 통합 분류

기존 분류 기준의 한계

금속 시스템의 자기 특성을 분류할 때 가장 널리 쓰여 온 지표는 원자당 전자 수, 즉 e/a 비율이다. 금(Au) 기반 Tsai형 근사결정에서도 이 비율이 장거리 반강자성(AFM), 강자성(FM), 스핀유리 상태를 결정하는 것으로 알려져 있었다. 그러나 이 접근법은 합금 계열이나 희토류 원소 조성이 달라지면 체계적인 편차가 발생해 통합 기준으로 기능하기 어렵다는 문제가 있었다. 준결정 기반 금속간화합물이 새로운 자기 현상을 탐색할 수 있는 플랫폼으로 주목받는 만큼, 실험적으로 접근 가능한 신뢰도 높은 예측 지표 개발이 요구됐다.

격자상수와 전자 농도의 상관관계

연구팀은 Au-(Al/Ga) 기반 1/1 근사결정 계열을 합성하고 희토류 원소 테르븀(Tb), 디스프로슘(Dy), 홀뮴(Ho)을 각각 포함시켜 구조·자기 특성을 체계적으로 분석했다. 그 결과 e/a와 격자상수 사이에 거의 단조로운 역상관관계가 존재함을 확인했다. 이는 격자상수가 전자 농도 정보를 간접적으로 반영하는 동시에, 특정 원소 조성에 덜 의존적인 구조적 기술자가 될 수 있음을 시사한다. 비-하이젠베르크 Tsai형 화합물에서는 결정 전기장이 강한 단축 자기 이방성을 유도하며, 이것이 자기 모멘트의 배향과 바닥상태 선택을 좌우하는 것으로 분석됐다.

격자상수에 따른 세 가지 자기 위상

연구팀이 확인한 자기 위상은 격자상수 임계값에 따라 명확히 구분됐다. 격자상수가 약 14.72 Å를 초과하면 소용돌이형 반강자성 상태가, 14.62~14.72 Å 범위에서는 소용돌이형 강자성 상태가, 약 14.62 Å 미만에서는 스핀유리 상태가 각각 나타났다. 반면 e/a를 기준으로 분류했을 때는 희토류 원소와 합금 조성이 달라질수록 경계가 체계적으로 어긋나 하나의 통합된 위상도를 만들기 어려웠다. 격자상수는 서로 다른 합금 계열과 희토류 원소를 하나의 공통 위상도 위에 올릴 수 있는 통합 구조 기술자로 기능했다.

의의와 한계

이번 연구는 준결정과 근사결정에서 새로운 자기 질서 및 양자 현상을 탐색할 때 활용 가능한 실용적 로드맵을 제공한다는 점에서 의의가 있다. 격자상수는 실험실에서 X선 회절 등으로 비교적 쉽게 측정할 수 있어 소재 설계 지침으로서 접근성이 높다. 다만 이번 결과는 Tsai형 아이코사헤드럴 화합물을 대상으로 한 것으로, 다른 구조 유형의 복잡한 합금이나 준결정에서도 동일한 임계값 및 분류 체계가 성립하는지는 추가 검증이 필요하다. 또한 전도 전자 매개 자기 상호작용을 연구할 때 전자 농도와 구조적 길이 척도를 함께 고려해야 한다는 점도 연구팀이 강조한 방향이다.